光热催化CO₂加氢可以在温和的反应条件下将CO₂转化为增值化学品，引起了全世界的广泛关注。然而，实现理想的转换效率和高的产物选择性仍然具有挑战性，基于此本工作制备了系列负载型Ir纳米催化材料实现了CO₂高效光热催化转化。以Ir-CoO/Al₂O₃催化剂为例，催化剂中Ir-CoO作为活性中心，均匀地锚定在无定形Al₂O₃纳米片上。Ir纳米颗粒与CoO的密切相互作用以及Al₂O₃载体的稳定作用是其优异催化性能的主要原因。实验结果表明，在250 ℃和可见光照射下，0.16%Ir-CoO/Al₂O₃催化剂的CO₂转化率高达65.5%，选择性为92%，显著优于其他金属基催化剂。基于DFT计算和数值模拟的机理研究表明，CoO可以作为光催化剂为Ir纳米颗粒提供电子，同时作为“纳米加热器”有效提高Ir活性位点周围的局部温度，从而促进反应物分子的吸附和活化。原位红外光谱证明光照也有效地促进了*HCOO中间体的转化。本研究提出光热半导体作为电子捐赠的光催化剂和作为局部温度增强的纳米加热器的双重功能机制，为探索高效光热催化剂提供了新的思路。此外，基于纳米限域原理等手段研制了Ir@MOFs复合光催化材料，以及CoC₂基非贵金属催化材料，均在CO₂甲烷化领域获得了优异活性。
关键词：光热催化、CO₂转化
参考文献：
[1] Adv. Sci., 2023, 2300122.
[2] J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 12157-12167.
[3] Adv. Sci., 2023, 2301073
[4] J. Mater. Chem. A, 2020，24868-24894
[5] J.Catal., 2023, 424, 22-28

 

光热催化